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物理學系單分子駐極體研究取得新突破

| 2020-10-12

近日,物理學系季威教授、王聰博士與南京大學宋鳳麒教授、廈門大學謝素原教授、倫斯勒理工學院史夙飛教授、耶魯大學Mark A. Reed教授等研究團隊合作,通過理論計算和實驗測量發現了首個單分子駐極體并展示了其信息存儲能力,相關研究工作以A Gd@C82 single-molecule electret”(一個碳82籠中釓原子的單分子駐極體)為題發表在1012日出版的上。


磁性是在日常生活中常見的現象,早在5000年前人們就認識了磁現象。天然鐵礦石大抵是人類最早發現的永磁體permanent magnet,《鬼谷子·謀篇第十》就記載了2000多年前的戰國時期利用天然永磁體制作司南的例子。在不對其進行任何操作的情況下,永磁體磁矩方向可以長期保持不變。硬盤磁片就是一種永磁體,記錄信息則是在其微、納米級的磁疇上對磁矩進行操作實現的。而在不進行寫操作時,它的每個磁疇的磁矩方向不會發生變化,保證了其保存資料的可靠性。磁盤的信息存儲密度已經從最初的2000 比特每平方英寸提到到了13億比特每平方英寸以上。隨著信息存儲需求的暴漲,人們為提高信息存儲密度、縮小磁疇尺寸提出了需求,而單分子磁體(single-molecule magnet)把磁性信號記錄單元的尺寸縮小到極致的單個分子層次,也就是磁疇小型化的終極方案。

第一個分子磁體是在上世紀80年代被合成的Mn-12絡合物,通常認為直到1993Novak等人才首次證實該絡合物是一種特征溫度不高于4 K (約-269℃)且可以用于信息存儲的單分子磁體 [Nature 365, 141-143 (1993)]2018Layfield等人則首次將單分子磁體的特征溫度提高到80 K(約-193℃),達到了液氮溫度(78 K)以上(Science 2018DOI: 10.1126/science.aav0652)。

駐極體(electret)是一類可以與永磁體相類比的材料,可以看作是靜電版的永磁體,也可以用于信息存儲,還用在靜電耳機和麥克風等多個方面。駐極體擁有不加外場時可以長期保持的電極化特性,其極化形式與永磁體中的電子自旋極化導致的磁性不同。駐極體特征早在1732年就被Gray發現了,1839Faraday(法拉第)從理論上總結了這一特征,而在1892Heaviside首次將electricmagnet兩詞組合成了electr-etelectret),明確提出了駐極體的概念。1919年日本物理學家Eguchi首次合成了駐極體材料,引領了駐極體的研究熱潮。

盡管駐極體材料已經被研究了100余年,且單分子水平的單分子磁體也已經發現了近30年,單分子駐極體的研究卻顯得嚴重滯后了。2018Nishihara等人在首次在K12[Tb3+@P5W30O110]([Tb3+@P5W30])單分子駐極體的粉末樣品中觀察到了電極化回滯現象(Angew. Chem. Int. Ed., 57, 13429-13432)。然而,這一回滯現象是眾多分子相互耦合的結果還是單個分子自身的表現,一時莫衷一是。2020年,物理學系及合作團隊則首次在Gd@C82單分子器件中發現了單分子駐極體特征,并展示了其信息存儲能力,將駐極體的尺寸極限縮小到了1 nm尺度。

具體地,他們在1.6 K(約-271.6 ℃)的低溫下,利用電致遷移納米間隙法,在一條約50 nm寬的金屬導線上制造出了一道1 nm左右的間隙,并成功構造了幾個Gd@C82單分子器件(如圖1a所示),隨后固定一個非常接近于零(2 mV)的源-漏電壓值,通過改變柵極電壓Vg,記錄不同柵極電壓值時的源流電流Ids,便會得到兩套譜線,對應兩種器件狀態(state 1state 2)。如圖1b所示,這兩種狀態可以通過改變柵壓相互切換,在同一個單分子器件中,表現出了兩套截然不同的輸運特性。

這兩種狀態大概率對應兩種分子構型,但這種構型變化卻很難通過觀測手段直接顯示出來,第一性原理計算便體現出其特有的優勢。計算發現,Gd@C82分子中Gd原子處在C82籠上的兩個相鄰的最穩定吸附位點上,其能量相差 ~ 6 meV(如圖2a)。可以看到,Gd@C82分子的正負電荷中心并不重合,即分子存在電偶極矩。Gd原子在兩個穩定吸附位點間移動,可改變分子的電偶極矩方向,從而可以利用外加電場調控兩個吸附位點的相對穩定性。計算表明只要克服~11 meV的轉換勢壘,即可實現電場控制下Gd原子在兩個位點間移動(如圖2)。這本質上就等于實現了在單個分子水平上電偶極矩的可控翻轉,即該器件是一種以單分子駐極體(Gd@C82)方式運轉的單原子(Gd)信息存儲器。

該工作是首次在單分子水平上證明了單分子駐極體的存在,并實現了存儲操作,也是當前所知最小的駐極體。該單分子電偶極矩的可控翻轉,實際是內嵌原子的位置移動,即該器件是一種以單分子電偶極矩翻轉模式運行的單原子存儲器。正如下圖所示的那樣,兩個不同的原子位置可以用來編碼信息,為未來存儲器件小型化提供一種方案,展現出作為一個新興研究方向的潛力。

Gd@C82 - 副本

該研究成果于1012日以“A Gd@C82 single-molecule electret”為題發表在上,物理學系博士后王聰博士(2019年吳玉章獎學金獲得者)和南京大學博士生張康康、白占斌及張敏昊博士為論文的共同第一作者。物理學系季威教授和南京大學宋鳳麒教授、廈門大學謝素原教授、倫斯勒理工學院史夙飛教授、耶魯大學Mark A. Reed教授為論文的共同通訊作者。該工作的理論計算部分由人民大學完成,實驗部分由合作單位完成。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中國科學院戰略重點研究項目、中央高校基本科研業務費等項目的資助。


《自然·納米技術》是《自然》期刊在納米科技領域的子刊,也是該領域的旗艦期刊,年發文量僅約300篇,2019年影響因子31.5。這是物理學系2018年在該刊發文后,人民大學首次作為(共同)第一作者和(共同)通訊作者單位在該刊上發文。


文章鏈接:K. Zhang, C. Wang et al., A Gd@C82 single-molecule electret, Nature Nanotechnology, DOI: 10.1038/s41565-020-00778-z